微孔沸石晶体催化材料(孔径为0.4-1.2纳米),特别是硅铝沸石,因其具备有序的微孔结构、较大的比表面积、较高的热和水热稳定性、骨架酸中心、可交换的阳离子等优异性能而被广泛应用到石油化工方面,也是工业上应用最多的催化剂之一。尽管沸石较小的孔径(0.4-1.2纳米)在很多反应中提供了优异的择形性,但是却阻碍了较大分子进入沸石孔道内进行吸附和催化反应,而且较小的孔径也妨碍了反应物和生成物的扩散和物质传输。另一方面,常规的介孔硅铝材料的水热稳定性比微孔硅铝沸石低很多。因此制备兼有介孔材料的孔道和微孔沸石的晶体性质的新型催化剂(介孔沸石)是石油化工应用上急需解决的难点之一。
肖丰收研究小组在2006年成功的使用成本低廉的软模板合成了介孔β沸石(Angew. Chem. Int. Ed. 2006, 45, 3090),在催化烷基化反应中表现出了优异的催化活性。随后介孔沸石的研究成为多孔材料和催化领域研究热点之一。随后他们研究小组使用聚苯乙烯-4-乙烯吡啶(PSt-co-P4VP)高分子模板成功的合成了具有介孔孔道b轴方向排列的介孔ZSM-5沸石,并且在一系列大分子转化反应中表现出优异的催化性能(J. Am. Chem. Soc. 2012, 134, 4557 )。
但是这些介孔沸石材料都是使用双模板方法合成,两种模板剂的共同使用大大提高了介孔沸石的合成难度,同时也增加了合成的成本,成为制约介孔沸石广泛应用的瓶颈之一。如果能使用一种廉价的模板剂合成介孔沸石,对介孔沸石的研究发展和实际应用都有重要意义。孟祥举和肖丰收研究小组最近成功使用廉价聚合物在没有小分子有机模板剂的条件下合成具有介孔结构的β沸石单晶(J. Am. Chem. Soc. 2014, 136, 2503),为介孔沸石催化材料的设计合成提供了新思路。
该论文第一作者为2009级博士生朱杰。该工作得到国家自然科学基金、国家高技术研究发展计划(863计划)、中央高校基本科研业务费(校长专项)、浙江省重点科技创新团队的资助。同时,该工作的高分辩透射电镜表征得到了沙特阿卜杜拉国王科技大学韩宇博士以及吉林大学张大梁博士的大力帮助。
孟祥举和肖丰收课题组在介孔沸石的合成研究取得新进展
编辑:admin 时间:2014年02月21日 访问次数:10357