人类的现代生活越来越离不开能源的供给,而石油则是人类当前前最重要的能源之一。当前,几乎所有的石油化工过程都是在催化材料催化作用下完成的,其中沸石分子筛作为最重要的催化材料之一,广泛地应用于石油炼制的各个方面。因此,发展沸石催化材料的绿色合成技术具有重要意义。
溶剂(水)热是合成沸石的常用方法,尽管水是最绿色的溶剂之一,但是大量的使用水在实际工业生产上仍然会带来一系列问题,如:低效率、高压隐患、废水污染等。为了解决这个问题,浙江大学孟祥举和肖丰收研究小组一直致力于沸石合成新路线的开发。去年他们在设计绿色路线合成微孔沸石方向上取得了突破,成功的在无溶剂的条件下合成了MFI、BEA、FAU和SOD等微孔硅铝沸石,成果发表在J. Am. Chem. Soc.2012, 134, 15173)SAPO-11发表在Angew. Chem. Int. Ed., 2013, 52, 9172。
另一方面,沸石催化材料的合成一般要使用有机模板剂。有机模板剂的使用,也会导致有毒废水等排放,同时增加沸石晶体催化材料的合成成本,而且合成后的样品需要焙烧才能除去有机模板剂,还增加了氮氧化合物和CO2污染气体,与国家提倡的“节能减排”的战略是不符的。孟祥举和肖丰收研究小组已经成功的在无有机模板剂的条件下合成了一系列沸石,包括ECR-1、ZSM-34、Beta、FER、LEV、TON和MTT等沸石。研究成果先后发表在Chem. Mater (2006, 18, 2775 ; 2008, 20, 357 ; 2008, 20, 4533 ; 2010, 22, 3099)、Chem. Commun. (2011, 47, 3945)、J. Mater. Chem. (2011, 21, 9494; 2012, 22, 12238)和Micropor. Mesopor. Mater. (2012, 155, 1; 2013, 180, 123; 2014, 186, 106)等杂志上。
现在他们将这两种方法结合起来,国际上首次在无有机模板剂和溶剂的条件下合成了石油化工最重要的催化剂ZSM-5和β沸石,实现了沸石合成的绿色化。该成果发表在J. Am. Chem. Soc. DOI: 10.1021/ja500098j http://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/ja500098j
该论文第一作者为2011级博士生吴勤明。该工作得到国家自然科学基金、国家高技术研究发展计划(863计划)、中央高校基本科研业务费(校长专项)、浙江省重点科技创新团队的资助。同时,该工作的紫外拉曼表征得到了中国科学院大连化学物理研究所李灿院士研究组的帮助,核磁共振表征得到了中国科学院武汉物理研究所邓风研究小组的帮助。
孟祥举和肖丰收课题组在绿色路线合成沸石方面取得新进展
编辑:admin 时间:2014年02月21日 访问次数:10167